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近日，我院儲能科學(xué)與工程系趙學(xué)波教授團(tuán)隊(duì)在乙炔和二氧化碳混合氣體分離研究方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究論文《AdsorptionSite Selective Occupation Strategy within a Metal‐Organic Frameworkfor Highly Efficient Sieving Acetylene from CarbonDioxide》（通過吸附位點(diǎn)選擇性占據(jù)實(shí)現(xiàn)乙炔/二氧化碳高效分離）在國際化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊AngewandteChemie InternationalEdition發(fā)表。博士研究生楊靈志為論文第一作者，趙學(xué)波教授為通訊作者乙炔實(shí)驗(yàn)室，中國石油大學(xué)（華東）為第一署名單位和唯一通訊單位。該項(xiàng)研究成果得到國家自然科學(xué)基金和山東省泰山學(xué)者項(xiàng)目資助。

乙炔（C2H2）是一種非常重要的有機(jī)化工基礎(chǔ)原料，但在乙炔生產(chǎn)過程中乙炔實(shí)驗(yàn)室，通常會產(chǎn)生少量的二氧化碳（CO2）等雜質(zhì)，因此在應(yīng)用之前需要對乙炔進(jìn)行純化。由于乙炔和二氧化碳的沸點(diǎn)（乙炔沸點(diǎn)189.3K，二氧化碳沸點(diǎn)194.7K）、分子尺寸（C2H2為3.3× 3.3 × 5.7 ?3，CO2為3.2× 3.3 × 5.4 ?3）非常相近，同時(shí)具有相同的動力學(xué)尺寸（3.3?）甲烷報(bào)警器，傳統(tǒng)的吸附材料難以有效地對乙炔和二氧化碳的混合物進(jìn)行分離。

趙學(xué)波教授科研團(tuán)隊(duì)根據(jù)乙炔和二氧化碳在孔道中排布方式和吸附位點(diǎn)的不同，以CPL-1為母體結(jié)構(gòu)，發(fā)展了一種全新的吸附位點(diǎn)選擇性占據(jù)方法實(shí)現(xiàn)了乙炔二氧化碳混合氣的高效分離。在CPL-1中，C2H2分子主要以側(cè)向（side-on）平行的方式吸附在孔道中，而CO2分子主要以端尾相對（end-on）的方式吸附在孔道中。由于每個(gè)晶胞可容納兩個(gè)CO2分子但僅可容納一個(gè)C2H2分子，CPL-1對C2H2/CO2的分離效率較低。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，將氨基（-NH2）修飾在CPL-1的孔道中之后，CPL-1-NH2孔道中的氨基成功占據(jù)了CO2的吸附空間和吸附位點(diǎn)，使CPL-1-NH2中的每個(gè)晶胞最多吸附一個(gè)CO2分子。出人意料地是，修飾的氨基降低了骨架與CO2分子的吸附結(jié)合能。與此相反乙炔實(shí)驗(yàn)室氧氣檢測儀，CPL-1-NH2對乙炔展現(xiàn)了更強(qiáng)的結(jié)合能力，在極低壓力下即可吸附大量乙炔氣體。因此，CPL-1-NH2展現(xiàn)了極高的C2H2/CO2分離效率，采用理想吸附溶液理論(IAST)模擬計(jì)算得到的常溫常壓條件下C2H2/CO2選擇性為119，是文獻(xiàn)中C2H2/CO2分離材料的佼佼者。

通過DFT理論模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，氨基屏蔽了骨架中未配位羧基氧對二氧化碳的吸附作用，導(dǎo)致了骨架與二氧化碳結(jié)合能力的降低。同時(shí)，由于乙炔分子與二氧化碳分子存在吸附空間重疊和競爭，乙炔分子一旦優(yōu)先吸附在孔道中，便極難被二氧化碳取代，從而進(jìn)一步地提高了材料對C2H2/CO2的分離能力。此外，為了進(jìn)一步評估CPL-1-NH2對C2H2/CO2混合氣體的實(shí)際分離能力，在常溫常壓條件下進(jìn)行了固定床突破實(shí)驗(yàn)，CO2迅速突破床層，幾乎沒有停留，而C2H2直到28分鐘之后才突破床層，實(shí)現(xiàn)了二者的完全分離。在同樣操作條件下，重復(fù)實(shí)施了八次C2H2/CO2動態(tài)突破實(shí)驗(yàn)，該團(tuán)隊(duì)新開發(fā)的吸附納孔材料CPL-1-NH2表現(xiàn)出了非常良好的穩(wěn)定性和優(yōu)異的分離性能。

該項(xiàng)研究成果獲得審稿專家充分肯定，審稿專家一致認(rèn)為該工作報(bào)道的吸附位點(diǎn)選擇性占據(jù)方法為實(shí)現(xiàn)混合氣體的高效分離提供了一種新策略。

我院儲能系趙學(xué)波教授團(tuán)隊(duì)近年來致力于新能源與新材料等領(lǐng)域研究，承擔(dān)國家自然科學(xué)基金、山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等各類課題20余項(xiàng)，在JACS、Angew、AdvancedMaterials、ACSNano、AdvancedFunctional Materials、AppliedCatalysis B：Environmental、NanoEnergy等國際重要期刊發(fā)表了一系列高水平研究成果。

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（作者 劉丹丹）

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