近日甲烷，我所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室二維材料與能源小分子轉(zhuǎn)化創(chuàng)新特區(qū)研究組（05T6組）鄧德會研究員和于良副研究員團隊在甲烷低溫轉(zhuǎn)化制含氧化合物研究中取得新進展，發(fā)現(xiàn)ZSM-5孔道晶格限域的配位不飽和Fe位點可在溫和條件下直接催化甲烷高效定向轉(zhuǎn)化制甲酸。
甲烷是一種重要的化石能源甲烷，廣泛存在于天然氣、頁巖氣、可燃冰等礦產(chǎn)資源中。溫和條件下甲烷直接轉(zhuǎn)化制高附加值化學(xué)品或燃料是能源催化領(lǐng)域的熱點課題之一，但是甲烷分子的四面體高對稱性以及低極化率使得溫和條件下的甲烷催化活化非常具有挑戰(zhàn)性。另一方面，甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的高附加值產(chǎn)物如甲醇、甲酸等，通常比甲烷更活潑，很容易被過度氧化成溫室氣體二氧化碳。因此，探索甲烷低溫高效活化和定向轉(zhuǎn)化制高附加值化學(xué)品或燃料具有重要意義。
該團隊在前期研究C-H鍵活化以及石墨烯限域單鐵中心室溫活化甲烷的基礎(chǔ)上（Sci. Adv.，2015；Nat. Commun.甲烷檢測儀，2018；Chem，2018），進一步發(fā)現(xiàn)ZSM-5孔道晶格限域的原子級分散鐵中心可以在溫和條件下催化甲烷高選擇性直接轉(zhuǎn)化為甲酸；通過改變ZSM-5分子篩的硅鋁比和催化劑Fe載量來調(diào)控和優(yōu)化Fe活性中心的微環(huán)境甲烷，在80°C條件下，甲烷轉(zhuǎn)化到C1含氧化合物的TOF值高達84200 h-1，其中，甲酸選擇性在90%以上天然氣檢測儀，時空收率達到383.2 mmol ETat.-1 h-1，這超過了目前所有已報道的相同條件下的甲烷轉(zhuǎn)化催化劑；借助球差電鏡、準(zhǔn)原位液體核磁共振波譜、原位飛行時間質(zhì)譜以及電子順磁共振波譜等表征手段并結(jié)合DFT理論計算，發(fā)現(xiàn)ZSM-5孔道晶格限域的配位不飽和單中心鐵和雙中心鐵位點均可活化雙氧水分解產(chǎn)生活性Fe-O物種，該物種能夠有效活化甲烷并解離碳?xì)滏I，使甲烷通過自由基機理經(jīng)由甲醇、甲醛而高選擇性地被氧化為甲酸，并有效抑制了二氧化碳的產(chǎn)生。該工作促進了對晶格限域活性中心催化甲烷低溫轉(zhuǎn)化的理解和認(rèn)識，為設(shè)計和開發(fā)甲烷高效轉(zhuǎn)化催化劑提供了新思路。
相關(guān)研究成果發(fā)表于《納米能源》（Nano Energy）上。上述工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金項目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項（B類）“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測量”、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等的資助。（文/圖 朱凱新、高鶴華）
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